Το Μέγαρο του Αρσακείου αποτελεί ένα χαρακτηριστικό δείγμα αρχιτεκτονικής νεοκλασικισμού. Είναι ένα επιβλητικό διώροφο μέγαρο με αυστηρή κλασική αρχιτεκτονική σχεδίαση, με πλάγιες πτέρυγες που σχηματίζουν μια εσωτερική αυλή και είναι έργο του αρχιτέκτονα Λύσανδρου Καυταντζόγλου.

Η είσοδός του πλαισιώνεται από μαρμάρινους δωρικούς ημικίονες που φέρουν θριγκό και αέτωμα, την κορυφή του οποίου κοσμεί κεφαλή τής Αθηνάς και είναι έργο τού γλύπτη Λεωνίδα Δρόση.

Το εσωτερικό του Αρσακείου Μεγάρου διακρίνεται για την άνεση των χώρων του. Μαρμάρινα κλιμακοστάσια, καλαίσθητα διακοσμημένες οροφές και ευρύχωρες αίθουσες συνθέτουν την ξεχωριστή ταυτότητα του κτιρίου.
Αξίζει να αναφερθεί ότι σύμφωνα με τις ιστορικές πηγές, για την κατασκευή του κτιρίου στρατιώτες, μετέφεραν από την Ακρόπολη τους λεγόμενους ΄΄περιττούς λίθους΄΄. Η πράξη αυτή, η οποία έγινε με την έγκριση τού Όθωνα αν και σήμερα θεωρείται αντίθετη προς την αρχαιολογική δεοντολογία, είναι ενδεικτική της σημασίας που δόθηκε τότε στο κτίσιμο του Παρθεναγωγείου Αθηνών, καθώς γι’ αυτό το σκοπό κτίστηκε. Κατά την ανακαίνιση του κτιρίου – την περασμένη δεκαετία – οι περισσότεροι "λίθοι" αποσπάσθηκαν και επεστράφησαν στην Ακρόπολη. Σήμερα στο ιστορικό αυτό κτίριο στεγάζεται το Συμβούλιο Επικρατείας (ανώτατο Διοικητικό Δικαστήριο).

ΣΤΟΑ ΑΡΣΑΚΕΙΟΥ (ΟΡΦΕΑΣ)
Πρόκειται για την εσωτερική στοά του Μεγάρου του Αρσακείου, η οποία χαρακτηρίζεται από τα νεομπαρόκ αρχιτεκτονικά στοιχεία και την εντυπωσιακή γυάλινη οροφή με θόλο στο κέντρο της. Στεγάζει εμπορικά καταστήματα, καφετέριες και τη «Στοά του Βιβλίου» στην οποία φιλοξενούνται βιβλιοπωλεία 60 Ελλήνων εκδοτών. Πολύ συχνά διοργανώνονται πολιτιστικές εκδηλώσεις.