Το Κάστρο αποτελεί ένα από τα σημαντικότερα αξιοθέατα της Χίου. Κτίστηκε τη Βυζαντινή εποχή και αποτέλεσε το διοικητικό και εμπορικό κέντρο του νησιού. Κατά τη διάρκεια της Γενοβέζικης κυριαρχίας γνώρισε τη μεγαλύτερη ακμή του. Υπήρξε πρότυπο αναγεννησιακής πόλης. Την περίοδο της Οθωμανικής κατοχής, το κάστρο κατοικήθηκε από Τούρκους και λίγους Εβραίους. Τους νεότερους χρόνους, μετά τη ένωση με την Ελλάδα και τη μικρασιατική καταστροφή, το κάστρο κατοικήθηκε από πρόσφυγες. Το Κάστρο της Χίου σε όλες τις ιστορικές περιόδους δέχτηκε επιθέσεις και επιδρομές από Γενουάτες, Ενετούς και Τούρκους. Τα ισχυρά του τείχη άντεξαν όλες τις επιθέσεις και ακόμη και σήμερα διατηρούνται σε πού καλή κατάσταση.
Το κάστρο εξακολουθεί να κατέχει ξεχωριστή θέση μέσα στη πόλη. Είναι ένα από τα αξιοθέατα που κάθε επισκέπτης του νησιού πρέπει να δει. Εκτός από τα καλοδιατηρημένα τείχη του, στο εσωτερικό του κάστρου σώζονται πολλά κτίρια που κρατάνε ζωντανό το χρώμα και την ατμόσφαιρα της εποχής.
Μέσα στο Κάστρο θα δείτε κι άλλα αξιόλογα βυζαντινά μνημεία, όπως την εκκλησία του Αγίου Γεωργίου, τη Κρύα Βρύση και τον Κουλά.